李燦院士團隊研發(fā)高效寬光譜捕光的新型Cd-MOFs催化劑
近日，中科院大連化物所太陽能研究部李燦院士、章福祥研究員等在新型寬光譜捕光催化劑開發(fā)研究中取得新進展，設(shè)計合成了一種Cd-MOFs新結(jié)構(gòu)單晶，具有寬光譜可見光吸收功能，以及可見光催化水氧化和水還原雙功能性能。相關(guān)研究成果在線發(fā)表在《先進材料》（Advanced Materials）上。
利用太陽光催化分解水制氫是轉(zhuǎn)化太陽能到化學(xué)能的一種重要方式，其太陽能轉(zhuǎn)化效率是由光催化劑的捕光效率、電荷分離效率和表面催化效率的乘積共同決定的，其中捕光效率受半導(dǎo)體光催化的吸光范圍影響，一般吸光范圍越寬其理論太陽能轉(zhuǎn)化效率越高，由此可見光催化劑具有寬光譜捕光是實現(xiàn)太陽能高效轉(zhuǎn)化的前提和基礎(chǔ)。
近年來，研究人員圍繞寬光譜捕光催化新材料的開發(fā)進行了大量探索研究，相繼設(shè)計合成了系列氮摻雜氧化物、鹵氧化物，以及含氧酸鹽等新型寬光譜可見光響應(yīng)新材料，展示了可見光激發(fā)催化分解水放氫和放氧半反應(yīng)性能，顯示了在太陽能到化學(xué)能轉(zhuǎn)化的應(yīng)用前景。
在本項工作中，該研究團隊繼續(xù)將寬光譜捕光新催化劑開發(fā)拓展至金屬有機框架（MOFs）類材料，發(fā)現(xiàn)Cd-MOFs材料在可見光激發(fā)下具有水氧化和水還原的雙重功能。通過合理選擇1,3,6,8-四（4-羧基苯）芘作為有機配體，與鎘離子配位合成出了新型的二維鎘基金屬有機框架單晶材料（Cd-TBAPy）。研究表明，該材料不僅具有良好的可見光吸收功能，同時具有合適的能帶位置，能夠滿足光催化水分解的熱力學(xué)要求。光催化測試表明，在擔(dān)載合適的助催化劑及使用犧牲試劑的條件下，該材料可以在可見光照射下分別實現(xiàn)水氧化和水還原半反應(yīng)，且在420nm光照射下，測得產(chǎn)氧反應(yīng)的表觀量子效率（AQE）為5.6%。通過熒光光譜和理論計算分析發(fā)現(xiàn)，合適的助催化劑擔(dān)載及Cd-TBAPy具備的二維層狀π共軛體系共同作用是該材料表現(xiàn)出獨特光催化性能的主要原因。該研究結(jié)果表明MOFs類材料在光化學(xué)轉(zhuǎn)化應(yīng)用方面具有一定前景。
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